Nuevos modelos basados ​​en estructuras moleculares para la estimación de la solubilidad del CO2 en diferentes cloruros de colina

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 8495 (2023) Citar este artículo

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En este estudio, se ha investigado la solubilidad del CO2 en diferentes disolventes eutécticos profundos (DES) a base de cloruro de colina mediante la relación cuantitativa estructura-propiedad (QSPR). En este sentido, se ha estudiado el efecto de diferentes estructuras del donante de enlaces de hidrógeno (HBD) en disolventes eutécticos profundos (DES) basados ​​en cloruro de colina (ChCl) a diferentes temperaturas y diferentes relaciones molares de ChCl como aceptor de enlaces de hidrógeno (HBA) para HBD. Se eligieron 12 conjuntos de datos diferentes con 390 datos sobre la solubilidad del CO2 de la literatura para el desarrollo del modelo. Se han desarrollado ocho modelos predictivos, que contienen la presión y un descriptor estructural, a la temperatura fija (es decir, 293, 303, 313 o 323 K) y la relación molar constante de ChCl a HBD igual a 1:3 o 1: 4. Además, también se introdujeron dos modelos que consideraban los efectos de la presión, la temperatura y las estructuras HBD, simultáneamente en las relaciones molares iguales a 1:3 o 1:4. Se utilizaron dos conjuntos de datos adicionales solo para la validación externa adicional de estos dos modelos a nuevas temperaturas, presiones y estructuras HBD. Se identificó que la solubilidad del CO2 depende del descriptor "EEig02d" de HBD. "EEig02d" es un descriptor molecular derivado de la matriz de adyacencia de borde de una molécula que está ponderada por momentos dipolares. Este descriptor también está relacionado con el volumen molar de la estructura. La evaluación estadística de los modelos propuestos para los conjuntos de datos de temperatura fijos y no fijos confirmó la validez de los modelos desarrollados.

La importante emisión de gases de efecto invernadero como el CO2 ha dado lugar a dos importantes desafíos globales, que se denominan “Calentamiento Global” y “Cambio Climático”1. Durante la última década, la presencia de gas CO2 en la atmósfera ha superado los límites aceptables (ie 350 ppm)2,3,4. Por lo tanto, se requiere un gran esfuerzo para eliminar el gas CO2 de la atmósfera. Existen algunas tecnologías avanzadas para disminuir las emisiones de CO2, como la captura y almacenamiento de carbono (CCS). Las tecnologías CCS se clasifican principalmente en tres grupos: precombustión, postcombustión (PCC) y oxicombustión (oxicombustible)5. Entre estos métodos, el método PCC es más práctico y económico. Todavía es necesario resolver varios desafíos económicos, tecnológicos, ambientales y de seguridad, como (i) mejorar la eficiencia de la captura de CO2, (ii) reducir los costos del proceso y (iii) garantizar que el almacenamiento de CO2 sea ambientalmente sostenible6. La aplicación de disolventes acuosos de alcanolamina (por ejemplo, MEA) en el método PCC es convencional debido a su alta reactividad con CO2, disponibilidad, bajo costo y baja viscosidad. Sin embargo, todavía existen varias fallas en el uso de este tipo de solventes, que incluyen una alta pérdida del solvente, degradación, corrosión, alto consumo de energía durante el proceso de regeneración, problemas ambientales y altos costos de regeneración7,8,9. Por ello, es fundamental desarrollar nuevos disolventes ecológicos y baratos para los procesos de captura de CO2.

La investigación en los últimos años se ha centrado cada vez más en el desarrollo de disolventes novedosos como los líquidos iónicos (IL) y los disolventes eutécticos profundos (DES) para reemplazar los compuestos orgánicos volátiles (COV) convencionales en diferentes procesos químicos e industriales10,11,12.

En comparación con los solventes de captura de CO2 convencionales (es decir, aminas), los IL son más capaces debido a sus atractivas propiedades intrínsecas, como baja volatilidad, alta estabilidad térmica y excelente solubilidad de CO213,14. Es bien sabido que los IL son sorbentes físicos eficientes de CO2, que sus especificaciones se pueden ajustar seleccionando los cationes y aniones adecuados. A pesar de estas ventajas, el uso de IL para la captura de CO2 en aplicaciones industriales tiene varios inconvenientes, incluida su alta viscosidad, procesos de síntesis y purificación complicados y costosos, y alto costo. Existe una preocupación creciente con respecto a la toxicidad de varias IL15. Hay nuevas clases de solventes conocidos como DES, que tienen ventajas adicionales de bajo costo, baja toxicidad, biodegradabilidad, fácil preparación y sin necesidad de purificación16. Los DES se pueden sintetizar mezclando un donador de enlaces de hidrógeno (HBD) (p. ej., ácidos carboxílicos, amidas, aminas, alcohol o haluros metálicos) con un aceptor de enlaces de hidrógeno (HBA) (p. ej., fosfonio cuaternario o sales de amonio) en las proporciones molares apropiadas17 . La propiedad más prometedora de los DES es la diversidad de estructuras. Debido a sus beneficios inherentes, que incluyen baja presión de vapor, alta estabilidad térmica y química, no inflamabilidad y una amplia gama de ajustabilidad, los DES han ganado una atención considerable18,19. En particular, los DES basados ​​en colina se han investigado intensamente. Dado que los DES a base de colina están constituidos principalmente por compuestos naturales; por lo tanto, no tienen influencias ambientales dañinas. Entre las sales de colina ampliamente utilizadas, el cloruro de colina (ChCl) es un material no tóxico, biodegradable y económico, ya sea sintetizado a partir de productos o subproductos de reservas fósiles (es decir, petróleo) o extraído de la biomasa19.

Los estudios teóricos y experimentales de los DES se han realizado en diferentes aplicaciones, como la captura de CO220, la desulfuración21,22 y el proceso de separación23. Hay varios estudios experimentales en la literatura sobre la medición de la solubilidad del CO2 en diferentes tipos de DES.

En el primer estudio experimental, Li et al.24 examinaron los DES basados ​​en ChCl como absorbentes de CO2 a varias presiones (0,85 − 12,52 MPa), temperaturas (313,15 − 333,15 K) y relaciones molares (1:1,5, 1:2 o 1:2.5). Sus resultados demostraron que la solubilidad del CO2 disminuyó al aumentar la temperatura y aumentó al aumentar la presión. Además, se confirmó que la relación molar tiene un gran efecto sobre la solubilidad del CO2 en DESs. Por lo tanto, el ChCl/Urea (1:2) (el llamado sistema de rebase) indicó un valor de solubilidad de CO2 más alto en comparación con otros DES a partir de una relación molar ChCl/Urea de 1:1,5 y 1:2,5. Li et al.25 también estudiaron una serie de SFA basados ​​en ChCl, incluidos ChCl/Fenol (1:2, 1:3, 1:4), ChCl/Trietilenglicol (1:3 y 1:4) y ChCl/Dietileno. glicol (1:3 y 1:4). Se encontró que la solubilidad del CO2 en ChCl/Trietilenglicol (1:4) es la más alta en comparación con otros DES. En otro trabajo, Leron et al.26 midieron la solubilidad del CO2 en el sistema de revestimiento en el rango de temperatura expandido de 303,15 a 343,15 K. Leron et al.27,28 también informaron la solubilidad del CO2 en DES que contenían ChCl/Glicerol (1: 2) o ChCl/Etilenglicol (1:2) y presentó mayor solubilidad en CO2 en comparación con los IL basados ​​en imidazolio. Sarmad et al.20 comunicaron 209 puntos de datos sobre la solubilidad del CO2 en 35 DES diferentes a 298,15 K y una presión inferior a 2 MPa. Chen et al.29 estudiaron la solubilidad del CO2 en ChCl/1,2-propanodiol, 1,4-butanodiol y 2,3-butanodiol (1:3 y 1:4). Sus resultados aprobaron que ChCl/2,3-Butanodiol (1:4) tenía la mayor capacidad de absorción de CO2. Lu et al.30 investigaron la solubilidad del CO2 en ChCl/ácido levulínico o ChCl/alcohol furfurílico (1:3, 1:4 y 1:5). Según sus resultados, ChCl/Ácido levulínico (1:5) indicó una mayor capacidad de absorción de CO2 en comparación con el alcohol furfurílico. Por lo tanto, se puede concluir que la presencia de un HBD específico junto con un HBA fijo (es decir, ChCl) puede influir significativamente en la solubilidad del CO2 en DES. Se verificó que la solubilidad del CO2 en los DES depende del tipo de HBD y HBA, la relación molar HBA a HBD, la viscosidad y el contenido de agua de los DES, y la presión y temperatura de operación31.

Cabe mencionar que se pueden sintetizar numerosos DES combinando diferentes HBA y HBD. Es un desafío seleccionar los DES más adecuados para los procesos de captura de CO2 en función de los estudios experimentales. Por lo tanto, se necesita un método teórico eficiente para predecir la solubilidad del CO2 en los DES.

Uno de los métodos más populares de Aprendizaje Automático (ML) para complementar las técnicas analíticas experimentales es la Relación Estructura-Propiedad Cuantitativa (QSPR). Para desarrollar modelos QSAR/QSPR, las estructuras químicas se fragmentan en grupos estructurales y se aplican algoritmos matemáticos a los datos. La idea general es derivar una expresión en Propiedad = f (X1, X2, X3, …Xn), donde cada variable puede ser una característica de la estructura química (es decir, descriptores moleculares) o una propiedad fisicoquímica. La función derivada puede ayudar significativamente a obtener conocimientos moleculares más profundos sobre las relaciones entre las propiedades de las moléculas relevantes para el proceso y predecir las relaciones de propiedades para materiales nuevos pero relacionados, y también ayudar a explicar las características medidas32.

Lemaoui et al. presentó nuevos modelos QSPR para predecir la viscosidad, la densidad y la conductividad eléctrica de los DES mediante un análisis de regresión multilineal (MLR). Sus resultados confirmaron que los modelos desarrollados para las propiedades de los DES estudiados podían predecir la densidad, la viscosidad y la conductividad eléctrica de los DES con una precisión satisfactoria (es decir, valores de R2 de 0,9839, 0,9874 y 0,985, respectivamente)33,34. Balali et al.22 presentaron modelos QSPR para tener en cuenta el efecto de las estructuras HBD en la distribución de tiofeno (β2) entre las fases de hidrocarburos y los DES basados ​​en ChCl en los sistemas ternarios. La Tabla S1 en el archivo de información de respaldo muestra los modelos QSPR disponibles en la literatura para la predicción de diferentes propiedades de los DES.

Numerosos estudios han sido reportados en la literatura para predecir la solubilidad de CO2 en DES usando diferentes enfoques. La solubilidad del CO2 en los DES a base de cloruro de colina se ha pronosticado con éxito utilizando enfoques de modelado termodinámico como el EoS de Peng-Robinson (PR) modificado35,36, la teoría funcional de la densidad (DFT)37,38 y la simulación de dinámica molecular (MD)38,39, 40 Zubeir et al.41 aplicaron la teoría de fluidos de asociación estadística de cadena perturbada (PC-SAFT, por sus siglas en inglés) para expresar la solubilidad del CO2 en DES en presiones de hasta 2 MPa y rangos de temperatura de 298,15 y 318,5 K utilizando dos componentes pseudopuros y estrategias de análisis individual. -componente. Kamgar et al.42 emplearon modelos COSMO-RS y NRTL para predecir la solubilidad de CO2, CH4, CO, N2 y H2 en el revestimiento. Sus resultados indicaron que los modelos solo podían predecir la solubilidad a altas temperaturas y bajas presiones. Recientemente, Alioui et al.43 han combinado los métodos MD y COSMO-RS para estudiar la solubilidad del CO2 en siete SFA basados ​​en ChCl y fosfonio. Liu et al.44 evaluaron COSMO-RS para predecir la solubilidad del CO2 y las constantes de Henry del CO2 en DES basándose en los datos experimentales. Los diferentes métodos termodinámicos desarrollados para la solubilidad del CO2 en diferentes DES se resumen en la Tabla S2 en el archivo de información de respaldo.

Como se puede observar en la Tabla S2, se han desarrollado pocos modelos QSPR para predecir la solubilidad del CO2 en los DES.

En el primer estudio QSPR sobre la predicción de la solubilidad del CO2 en DES, Wang et al.45 desarrollaron modelos lineales y no lineales utilizando descriptores derivados de COSMO-RS de estructuras HBA y HBD, temperatura, presión y relación molar de HBA a HBD. . Además de los numerosos beneficios de su trabajo, también se observaron algunos inconvenientes. Aunque utilizaron una gran cantidad de descriptores para cada componente de los DES (es decir, HBA y HBD), su modelo lineal desarrollado tiene una capacidad de predicción limitada. Además, su modelo desarrollado no era descriptivo debido a la aplicación de descriptores de perfil sigma, que no son interpretables. Además, utilizaron la relación molar como variable independiente en su modelo lineal. La relación entre la relación molar de HBA a HBD y la solubilidad no es lineal (consulte la Fig. S1 en el archivo de información de respaldo). Por lo tanto, en el presente estudio, se intentó encontrar el descriptor interpretable más importante de HBD en presencia del HBA fijado (es decir, cloruro de colina).

Kumar et al.46 presentaron 12 modelos QSPR para la predicción de la capacidad de captura de CO2 de los DES considerando el efecto de las estructuras HBA y HBD, la relación molar HBA a HBD, la temperatura y la presión. Se utilizó el método Monte Carlo para determinar los coeficientes apropiados de cada descriptor cuasi-SMILES para 72 DES diferentes (incluidos 19 HBA diferentes y 20 HBD diferentes). Sus modelos desarrollados incluyeron cuatro divisiones aleatorias de conjuntos de datos, así como tres funciones objetivo con y sin criterio del examen de potencial predictivo (es decir, índice de idealidad de correlación (IIC) e índice de intensidad de correlación (CII)). Luego, introdujeron el modelo con la mayor precisión según diferentes parámetros estadísticos. Aunque su trabajo fue muy completo y valioso debido al uso de diversos conjuntos de datos y también a la alta precisión de predicción del modelo, parece que los parámetros de su modelo no se pueden interpretar y el efecto de cada parámetro en el mecanismo de absorción de CO2 no se puede investigar. Es decir, parece que prestaron más atención a la predictibilidad del modelo que a describir por qué y cómo afecta cada una de las variables del modelo desarrollado a la capacidad de captura de CO2. Por ello, en el presente estudio se ha intentado desarrollar modelos QSPR descriptivos y predictivos con descriptor significativo e interpretable.

Halder et al.47 aplicaron técnicas de decisión multicriterio para desarrollar modelos multiobjetivo para investigar dos propiedades (es decir, la viscosidad y la capacidad de absorción de CO2) simultáneamente. Su trabajo es valioso porque la viscosidad de los DES juega un papel importante en la elección final del solvente. Desarrollaron dos modelos QSPR lineales para predecir la capacidad de absorción de CO2 y la viscosidad de los DES, por separado. Luego, utilizaron la función de deseabilidad de Derringer para integrar estos dos modelos para identificar los DES con alta capacidad de absorción de CO2 y baja viscosidad. Aunque su trabajo fue muy innovador y completo, hay pocas fallas en su trabajo. En primer lugar, según la simulación MD realizada por Alizadeh et al.48, existe un fuerte efecto de las estructuras HBD y la parte aniónica de HBA y un ligero efecto de la parte catiónica de HBA sobre la solubilidad del CO2 en los DES. Mientras tanto, a menor presión, la interacción HBD-CO2 es dominante, y a mayor presión, es la interacción anión-CO2. En otras palabras, las estructuras HBD tienen un mayor efecto sobre la absorción de CO2 a bajas presiones y las estructuras HBA a altas presiones. Sin embargo, Halder et al.47 han considerado que la eficacia de HBA (tanto catiónica como aniónica) y HBD en todas las condiciones es la misma. En segundo lugar, las variables de temperatura y presión no estaban presentes en su modelo y la predicción se hizo solo por variables estructurales. Si bien, se ha demostrado que la temperatura y la presión tienen un efecto significativo en la absorción de CO2. Por lo tanto, en el presente estudio, se ha hecho un esfuerzo para investigar el efecto de las estructuras HBD sobre la solubilidad del CO2 a baja presión (es decir, la absorción física) considerando los parámetros clave de temperatura y presión en el modelo desarrollado. Por lo tanto, en este estudio, se intentó llenar los vacíos observados en las últimas investigaciones invaluables.

En este estudio, el método QSPR se aplica como una herramienta sólida para desarrollar modelos predictivos de solubilidad de CO2 en los DES con un HBA fijo (es decir, ChCl) con una relación molar de HBA a HBD igual a 1:3 y 1:4. Al principio, se desarrollan algunos modelos QSPR, que pueden considerar el efecto de las estructuras HBD y la presión a temperatura fija (es decir, 293, 303, 313 o 323 K). Luego, se consideró la dependencia de la solubilidad del CO2 con la temperatura junto con la presión y el descriptor HBD. Este enfoque puede predecir de manera eficiente la solubilidad del CO2 para nuevos DES basados ​​en ChCl en nuevas temperaturas. Además, se aplicaron dos conjuntos de datos adicionales para una mayor validación externa para confirmar la solidez de los modelos de temperatura no fijos.

Los datos experimentales disponibles sobre la solubilidad del CO2 en DES basados ​​en ChCl con proporciones molares de 1:3 y 1:4 se recogieron de la literatura, en un principio. El rango de solubilidad de P, T y CO2 para cada conjunto de datos se muestra en la Tabla 1. El número total de puntos de datos de solubilidad de CO2 es 390. Como se puede ver en la Tabla 1, la variación del HBD involucrado en los DES fue nueve. En el presente estudio, los valores de solubilidad del CO2 (x: mol de CO2 por mol de DES) se han convertido a la forma del logaritmo natural (es decir, ln(x)) para el desarrollo del modelo. Una técnica común utilizada para garantizar la confiabilidad de los modelos QSPR desarrollados es dividir los conjuntos de datos en dos conjuntos separados llamados "entrenamiento" y "prueba". Cabe mencionar que el modelo QSPR se desarrolló utilizando el conjunto de trenes, y la técnica de validación interna se puede aplicar a este conjunto. El modelo QSPR desarrollado debe validarse externamente sacando algunos HBD de los conjuntos de datos y colocándolos en el conjunto de prueba. A través de este trabajo, se puede evaluar la capacidad de predicción y la precisión del modelo desarrollado. Con el fin de aumentar la robustez de la validación externa, se intentó seleccionar el conjunto de prueba de tal manera que constara de algunas estructuras HBD, que son diferentes de las estructuras involucradas en el conjunto de trenes. Además, los conjuntos de datos n.º (11) y (12) se han utilizado para una mayor validación externa de los modelos desarrollados en el estado de temperatura no fijo y se han aplicado los modelos a nuevas temperaturas, presiones y estructuras HBD. Además, también se ha comprobado el dominio de aplicabilidad de los modelos construidos tanto para el tren como para los conjuntos de prueba, lo que indica que ambos contienen DES con diferencias considerables desde el punto de vista de la estructura molecular.

Antes de calcular los descriptores de cada HBD, es fundamental optimizar sus estructuras moleculares. Las estructuras 3D de 9 moléculas HBD se dibujaron utilizando el software gauss-view51 y luego se sometieron a optimización geométrica utilizando la teoría funcional de la densidad (DFT) al nivel de B3LYP y 6–31 + G (d,p)52. Posteriormente, se aplicó el software Dragon53 para calcular los diferentes tipos de descriptores 1D, 2D y 3D. Con el fin de reducir el número de descriptores computados (ie 3224), se eliminaron los descriptores constantes y semiconstantes, y los descriptores con alta intercorrelación (> 98%). Por lo tanto, los 444 descriptores moleculares restantes de las estructuras HBD se utilizaron para la construcción del modelo.

La solubilidad del CO2 en los sistemas gas-líquido (es decir, CO2 en DES) se define como sigue:

Según Li et al.24, la solubilidad del CO2 depende de la temperatura y la presión, así como de la relación molar de HBA a HBD.

En una relación molar constante de HBA a HBD, la relación entre ln(x) y ln(P) se puede considerar de la siguiente manera (ver Fig. S2 en el archivo complementario):

donde a y b representan los parámetros ajustables. Como está claro, la estructura molecular de los HBD puede desempeñar un papel clave en diferentes procesos, como la desulfuración22 y la solubilidad del CO220. En este estudio, se utilizará el método QSPR para correlacionar ln(x) con ln(P) y un descriptor molecular relevante de HBD mediante la sustitución del parámetro "b". Para investigar el efecto de la estructura molecular de HBD en la solubilidad del CO2, se aplicaron ocho conjuntos de datos separados con temperatura fija considerando la ecuación. (3):

Los valores de solubilidad de CO2 se pueden predecir solo en la temperatura fija (es decir, 293, 303 313 o 323 K) usando la ecuación. (3). Para tener en cuenta el efecto de la temperatura junto con el descriptor y ln(P), Eq. (4) ha sido considerado por la sustitución del parámetro "c" en la ecuación. (3) con el término "\(b\times T\)". De acuerdo con la tendencia observada de la solubilidad del CO2 con la temperatura (ver Fig. S3 en los materiales complementarios), T se consideró como una variable lineal en los modelos desarrollados teniendo en cuenta el efecto de la temperatura:

En el presente estudio, se han desarrollado dos tipos de modelos QSPR. La ecuación (3) se aplica para el desarrollo del modelo para los conjuntos de datos de temperatura fija. Se aplica la ecuación (4) para el desarrollo del modelo teniendo en cuenta el efecto de la temperatura sobre la solubilidad del CO2. Usando la Ec. (4), se utilizó el modelo de regresión lineal múltiple (MLR) con tres variables (es decir, ln(P), T y el descriptor molecular de HBD) para derivar un modelo QSPR predictivo y descriptivo. Es importante señalar que el descriptor adecuado de HBD debe seleccionarse de un conjunto que contenga varios descriptores HBD diferentes (es decir, 444), las variables ln(P) y T. La selección de variables para los modelos QSPR se puede realizar siguiendo varios enfoques54. En este estudio se aplicó el Algoritmo Genético (AG) para seleccionar las variables del modelo QSPR. Puede consultarse más información sobre el algoritmo genético de regresión lineal múltiple (GA-MLR) en otros lugares55,56. Cabe señalar que los modelos GA-MLR se construyeron utilizando el software QSARINS57.

La capacidad de estimación de todos los modelos QSPR debe evaluarse mediante la implementación de evaluaciones de rendimiento predictivo interno y rendimiento predictivo externo. El conjunto de entrenamiento se usa para la validación interna, mientras que el conjunto de prueba se usa para realizar la validación externa. Hay varios parámetros estadísticos que se pueden aplicar para examinar la capacidad del modelo QSPR construido, incluido el coeficiente de determinación (R2), el coeficiente de determinación ajustable (R2adj), el error estándar (S), el criterio de Fisher (F), el error cuadrático medio (RMSE), el coeficiente de determinación de validación cruzada Leave One Out (Q2 LOO-CV) y la desviación relativa absoluta promedio (AARD%). Se proporcionan más detalles sobre los parámetros estadísticos en el archivo de información de apoyo (es decir, la Tabla S3 en el archivo complementario). En el presente estudio se han aplicado métodos de validación tanto internos como externos. El resultado de dicho análisis se presenta en la siguiente sección.

La Tabla 2 muestra los modelos desarrollados para temperatura no fija (conjuntos de datos n.° (1) y (2)) y temperatura fija (conjuntos de datos n.° (3)–(10)).

Fue sorprendente que el mismo descriptor (es decir, "EEig02d") apareciera en todos los modelos desarrollados a temperaturas fijas y no fijas. El descriptor "EEig02d" es un descriptor molecular derivado de la matriz de adyacencia de borde de una molécula que está ponderada por momentos dipolares. El descriptor "EEig02d" está relacionado con el volumen molar de la molécula58.

Como se puede ver en la Tabla 2 y para los conjuntos de datos no. (3)–(10), se han obtenido las mejores combinaciones de la variable ln(P) y el descriptor seleccionado para cada temperatura fija (es decir, 293, 303, 313 o 323 K) con su correspondiente relación molar (es decir, 1: 3 y 1:4). Además, los modelos que contienen tres variables (es decir, ln(P), T y el descriptor seleccionado) se han desarrollado para los conjuntos de datos de temperatura no fijos.

Cabe mencionar que los modelos desarrollados (es decir, Ecs. (11)–(26)) para conjuntos de datos de temperatura fijos se pueden aplicar para la temperatura relacionada 293, 303, 313 o 323 K. Mientras que los modelos de temperaturas no fijas (es decir, Ecuaciones (6), (7), (9), (10)) se pueden utilizar para tener en cuenta el efecto de la temperatura en la solubilidad del CO2.

Según Sarmad et al.20, la correlación entre ln(x) e ln(P) se probó para cada sistema involucrado en cualquier conjunto de datos (consulte la Tabla S4 y la Fig. S2 en el archivo complementario).

Para evaluar el rendimiento de los modelos QSPR desarrollados, se debe realizar una validación externa. En primer lugar, la división de datos en conjuntos de entrenamiento y prueba se ha creado mediante el método de análisis de componentes principales (PCA)59. De acuerdo con el análisis de PCA, para todos los conjuntos de datos, los conjuntos de prueba deben elegirse de tal manera que contengan algunas estructuras nuevas en comparación con el conjunto de trenes.

En cuanto a los conjuntos de datos no. (3) y núm. (4), todos los datos relacionados de una estructura de HBD (es decir, dietilenglicol) se dejaron de lado en el conjunto de prueba debido a la escasez de variaciones estructurales. A diferencia de los conjuntos de datos no. (3) y núm. (4), debe agregarse que todos los datos relacionados de dos estructuras de HBD (es decir, alcohol furfurílico y dietilenglicol) se consideraron como el conjunto de prueba para los otros conjuntos de datos (es decir, (5)–(10)). Debe agregarse que todos los puntos de datos disponibles en los dos conjuntos de datos restantes (es decir, n. ° (11) y (12)) se consideraron solo para una validación externa adicional. Luego, se intentó elegir el descriptor molecular más apropiado de HBD como Eq. (3) para conjuntos de datos de temperatura fija y Eq. (4) para conjuntos de datos de temperatura no fijos. Como se muestra en la Tabla 2, los modelos obtenidos con una o dos variables y una, dos o tres variables se han presentado para conjuntos de datos de temperatura fijos y no fijos, respectivamente. El descriptor que apareció en cada modelo QSPR desarrollado fue el mismo (es decir, "EEig02d"). Los valores de los parámetros estadísticos para modelos fijos o no fijos se dan en la Tabla 3 para el tren y los conjuntos de prueba.

De acuerdo con la Tabla 3, la capacidad de predicción de los modelos desarrollados con dos variables (ie ln(P) y "EEig02d"), que consideraron el efecto de las estructuras HBD (ie Eqs. (12), (14), (16) , (18), (20), (22), (24) y (26)), es superior en comparación con los modelos de una variable (es decir, ln(P)) (es decir, ecuaciones (11), (13), (15), (17), (19), (21), (23) y (25)) considerando los conjuntos de datos de temperatura fija. Además, los modelos de una variable (es decir, ln(P)) y de dos variables (es decir, ln(P) y T) (es decir, ecuaciones (5), (6), (8), (9)) no son apropiados. para conjuntos de datos de temperatura no fijos porque no pueden tener en cuenta el efecto de la estructura HBD en la solubilidad del CO2. Entonces, es esencial agregar una variable molecular junto con otras variables para distinguir el efecto de diferentes estructuras de los HBD sobre la solubilidad del CO2 (Ecs. (7) y (10)). Se puede concluir que considerando el efecto de la estructura HBD usando el descriptor "EEig02d" mejoró significativamente la estimación de la solubilidad del CO2. Cabe mencionar que los valores de los parámetros estadísticos en la escala no logarítmica han sido reportados junto con la escala logarítmica en la Tabla 3.

Los valores experimentales frente a los predichos de la solubilidad del CO2 se muestran en las Figs. 1 y 2 para el conjunto de datos no. (1) con temperatura variable y dataset no. (5) con temperatura fija, respectivamente. Estas cifras para otros conjuntos de datos se pueden encontrar en el archivo de información de apoyo (Figs. S4a–S13a).

Valores predichos versus valores experimentales de solubilidad de CO2 para conjuntos de datos de temperaturas no fijas (es decir, conjunto de datos n.° (1)) usando (a) Eq. (5) y (b) Ec. (7).

Valores predichos versus valores experimentales de solubilidad de CO2 para un conjunto de datos de temperatura fija (es decir, conjunto de datos n.° (5)) usando (a) Eq. (15) y (b) Ec. (dieciséis).

Como puede verse en las Figs. 1a y 2a, la capacidad de predicción de los modelos usando las ecuaciones. (5) y (15) no es aceptable porque estos modelos solo consideran el efecto de la presión sobre la solubilidad del CO2. Sin embargo, según las Figs. 1b y 2b, teniendo en cuenta el efecto estructural HBD en las ecuaciones. (7) y (16) conducen a una mejora considerable en la estimación de la solubilidad del CO2 tanto para el tren como para los equipos de prueba.

Las Figuras 3a y 4a muestran los valores experimentales frente a los residuales de la solubilidad del CO2 para el conjunto de datos no. (1) utilizando la ecuación. (7) y conjunto de datos no. (5) utilizando la ecuación. (16), respectivamente. Como se puede observar, se logra una distribución normal de los valores residuales para los datos del tren y de la prueba. Las Figuras 3b y 4b muestran el error estándar frente a los valores de apalancamiento (es decir, la gráfica de William) para el conjunto de datos no. (1) con temperatura variable y dataset no. (5) con temperatura fija. Como se puede observar, no hay datos atípicos para estos conjuntos de datos. Estas cifras se pueden utilizar para identificar el dominio de aplicabilidad de los modelos construidos. Las figuras adicionales correspondientes a los conjuntos de datos restantes están disponibles en el archivo complementario (parte b y c de las Figs. S4–S13a).

Residuales versus valores experimentales de solubilidad de CO2 (a) y Residuales estándar versus apalancamiento (b) para un conjunto de datos de temperaturas no fijas (conjunto de datos n.º (1)) usando la ecuación. (7).

Residuales versus valores experimentales de solubilidad de CO2 (a) y Residuales estándar versus apalancamiento (b) para el conjunto de datos de temperatura fija (conjunto de datos n.° (5)) usando la ecuación. (dieciséis).

Según los modelos desarrollados, el descriptor "EEig02d" es la variable estructural apropiada para la predicción de la solubilidad del CO2. Es claro que el descriptor "EEig02d" apareció en todos los modelos, por lo que se puede concluir que no fue seleccionado al azar. Los valores de la solubilidad de CO2 pronosticada por los modelos QSPR mencionados en la Tabla 2 para cada punto de datos de todos los conjuntos de datos están disponibles en el archivo de soporte de Excel. La Tabla 3 presenta el resultado del examen estadístico de los modelos construidos. Como se puede observar en la Tabla 3, los modelos que incluyeron el descriptor EEig02d, mostraron los mejores parámetros estadísticos tanto en escalas logarítmicas como no logarítmicas considerando tanto validaciones internas como externas.

Para investigar la aplicabilidad de los modelos de temperatura no fijos en nuevas temperaturas y presiones, los conjuntos de datos no. Se utilizaron (11) y (12). En otras palabras, estos conjuntos de datos contienen algunos HBD nuevos (es decir, glicerol en el conjunto de datos n.° (11) y urea y etilenglicol en el conjunto de datos n.° (12)). Además, ambos conjuntos de datos tienen algunas temperaturas nuevas (es decir, 298 y 333 K) y presiones (es decir, 10 bar) que eran diferentes en comparación con los conjuntos de datos no. (1) y (2) aplicados para el desarrollo del modelo. De acuerdo con la Fig. S14 en el archivo de Word complementario, todos los puntos de datos en estos dos nuevos conjuntos de datos estaban en el dominio de la aplicabilidad. Por lo tanto, la ecuación. (7) y (10) para el conjunto de datos no. (11) y (12) se pueden aplicar, respectivamente. La Figura 5 muestra los valores experimentales frente a los predichos de solubilidad de CO2 para el conjunto de datos no. (11) utilizando la ecuación. (7) y conjunto de datos no. (12) utilizando la ecuación. (10), respectivamente. Sorprendentemente, los modelos propuestos mostraron una muy buena capacidad para predecir la solubilidad a baja presión (es decir, baja solubilidad). A alta presión (es decir, alta solubilidad) la predicción de solubilidad muestra una desviación aceptable, lo que confirma la robustez y aplicabilidad de los modelos a diferentes temperaturas y presiones incluso para estructuras nuevas.

Valores predichos versus experimentales de solubilidad de CO2 para (a) conjunto de datos no. (11)) utilizando la ecuación. (7) y (b) conjunto de datos no. (12) Ec. (10).

Se debe probar que el descriptor seleccionado tiene el mejor desempeño para la predicción de la solubilidad del CO2. En este sentido, algunos subconjuntos de datos se han seleccionado aleatoriamente de los conjuntos de datos no. (1) y (2) de tal manera que en cada subconjunto de datos la temperatura, la presión y la relación molar eran casi constantes y solo la estructura de los HBD era variable. Luego, se han desarrollado y comparado estadísticamente algunos modelos con una sola variable (es decir, descriptor estructural). Por ejemplo, la figura 6 muestra los valores de R2 y Q2 para uno de estos subconjuntos de datos que consta de datos con una presión de aproximadamente 5 bar, una temperatura de 313 K y una relación molar de HBA a HBD de 1:4. Las cifras correspondientes a otros subconjuntos de datos se muestran en el archivo de Word complementario.

R2 y Q2 para subconjunto de datos con P = 5 bar, T = 313 K y relación molar 1:4.

Como queda claro a partir de la Fig. 6 y la Fig. S15, existen varios modelos cuyos parámetros estadísticos satisfacen el criterio de Golbraikh (R2 > 0,6 y Q2 > 0,5)60. Los valores de los descriptores con parámetros estadísticos aceptables se indican en la Tabla 4. Los valores de algunos descriptores (es decir, H6m y RDF065u) son cero para varios HBD. Significa que estos descriptores no son apropiados para el desarrollo del modelo porque estos descriptores no pueden distinguir entre algunas estructuras. Aparte de este punto, es obvio que es mejor elegir un descriptor que no solo se repita en todos los subconjuntos de datos, sino que tenga parámetros estadísticos aceptables. Por lo tanto, se confirma que el descriptor seleccionado (es decir, EEig02d) es un descriptor molecular apropiado en los modelos desarrollados.

Después del desarrollo del modelo, el descriptor molecular que apareció en los modelos QSPR (es decir, "EEig02d") debe interpretarse para explicar por qué está relacionado con la solubilidad del CO2 en los DES. El descriptor "EEig02d", desarrollado por Estrada et al.58,61, corresponde al segundo valor propio de la matriz de adyacencia de borde de la molécula, que es ponderada por los momentos dipolares de los átomos. La matriz de adyacencia de aristas se obtiene a través de un gráfico molecular empobrecido en hidrógeno, grafo cuyos nodos están relacionados con los átomos de la molécula y los bordes están relacionados con los enlaces químicos. Los gráficos moleculares se convierten en expresiones matemáticas como matrices para correlacionar la estructura y las propiedades cuantitativamente. La matriz de adyacencia de aristas (EA(G)) de un grafo G se define de la siguiente manera62:

Para la matriz de adyacencia de un gráfico ponderado, Eq. (27) debe modificarse como Ref.62:

donde ei y ej son los enlaces químicos, y K es el peso de los bordes.

La Tabla 5 muestra los valores de EEig02d junto con el volumen molar y la estructura molecular de todos los HBD involucrados en los conjuntos de datos. Cabe mencionar que el descriptor EEig02d puede relacionarse con el volumen molar de la molécula58.

Es plausible que los valores de EEig02d aumenten al aumentar la longitud de la cadena alquílica de HBD. Por ejemplo, el valor de EEig02d para el 1,2-propanodiol con tres carbonos en su cadena alquílica y el 1,4-butanodiol y el 2,3-butanodiol con cuatro carbonos en sus cadenas alquílicas son 1,054 y 1,519, respectivamente. También se observa que la presencia del grupo éter también aumenta el valor del descriptor EEig02d. En este sentido, los valores de EEig02d para guayacol son más altos en comparación con el fenol (1.983 versus 1.521), debido a la presencia del grupo éter en la estructura del guayacol. Cabe señalar que el aumento de la longitud de la cadena de alquilo da como resultado un incremento en el volumen molecular libre en los DES. Además, la presencia de grupos éter aumenta la flexibilidad de la cadena alquílica y, por lo tanto, conduce a un aumento del volumen libre y, en consecuencia, mejora la solubilidad del CO2 en DES debido a la naturaleza física de la absorción (es decir, el mecanismo de volumen libre)16,20. .

Además, según Li et al.24, el incremento de la presión y la temperatura tienen un efecto positivo y negativo sobre la solubilidad del CO2, respectivamente. Estos hallazgos son consistentes con los modelos desarrollados indicados en la Tabla 2 ya que EEig02d y la presión han aparecido con signo positivo, y la temperatura ha aparecido con signo negativo. Los trabajos experimentales también demostraron la mejora de la solubilidad del CO2 al aumentar la longitud del grupo de la cadena alquilo.

En el estudio actual, se empleó el enfoque QSPR para desarrollar modelos lineales para predecir la solubilidad del CO2 en los DES. El objetivo principal era investigar el efecto de la estructura de los HBD sobre la solubilidad del CO2 en los DES basados ​​en ChCl. Los principales resultados son los siguientes:

Cabe destacar que el mismo descriptor (es decir, EEig02d) junto con ln(P) apareció en todos los modelos desarrollados, independientemente del efecto de la temperatura. Se encontró que el descriptor EEig02d está relacionado con el volumen molar y el momento dipolar de una molécula. El examen de los modelos indicó que la solubilidad aumenta al aumentar los valores del descriptor EEig02d porque existe una relación directa entre la absorción física y el volumen libre de la molécula.

Se construyeron dos modelos generales en relaciones molares de HBA a HBD iguales a 1:3 y 1:4 mediante la combinación de ln(P), T y EEig02d como la variable descriptora estructural para predecir la solubilidad del CO2 en DES basados ​​en ChCl en cualquier momento. temperatura deseada. Estos modelos se examinaron mediante una validación externa adicional utilizando dos conjuntos de datos adicionales que contenían nuevas estructuras HBD.

Este estudio proporcionó modelos QSPR simples y confiables para predecir la solubilidad del CO2 en los DES basados ​​en ChCl, que se pueden aplicar en la selección preliminar de los DES en los procesos de PCC.

Debe justificarse que "Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado [y sus archivos de información complementaria]".

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Farnoosh Dehkordi, Mohammad Amin Sobati y Ali Ebrahimpoor Gorji

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Correspondencia a Mohammad Amin Sobati.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Dehkordi, F., Sobati, MA & Gorji, AE Nuevos modelos basados ​​en la estructura molecular para la estimación de la solubilidad del CO2 en diferentes disolventes eutécticos profundos (DES) basados ​​en cloruro de colina. Informe científico 13, 8495 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35747-8

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Recibido: 26 noviembre 2022

Aceptado: 23 de mayo de 2023

Publicado: 25 mayo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35747-8

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